近期，国际权威期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）刊发了新葡的京集团35222vip曹余良&方永进团队在高安全钠离子电池电解液方面题为“Designing advanced electrolytes for high-safety and long-lifetime sodium-ion batteries via anion-cation interaction modulation”的新进展，在读博士生陈慧、陈柯安为本文共同第一作者。
钠离子电池具有资源丰富和成本低廉的优点，是下一代大规模储能技术潜在的候选者之一。大规模储能技术对电池安全性的要求更加苛刻，目前钠离子电池使用的碳酸酯类电解液高度易燃，这使得电池在热失控条件下会起火甚至是爆炸。磷酸酯是一类阻燃溶剂，使用磷酸酯作为电解液可以大大提升电池的安全性，然而磷酸酯溶剂较差的还原稳定性会导致电解液和电极材料的电化学兼容性差，使得钠离子电池无法长寿命工作。近日，曹余良&方永进团队采用阴阳离子相互作用调节策略，成功设计了电化学兼容性良好的磷酸酯电解液，实现了高安全和长寿命的钠离子电池。
课题组前期的研究工作中 (Nat. Energy 2018, 3, 674-681; ACS Energy Lett. 2019, 4, 483; Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003905; ACS Energy Lett. 2021, 6, 4282；Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202317439)，发现提升电解液兼容性的关键在于促进电解液中阴离子参与离子-溶剂络合(AI-ISC)结构，这种AI-ISC结构具有良好的还原稳定性而且可以促进阴离子优先分解生成稳定致密的SEI膜，使得电解液具有良好的电化学兼容性。在此基础之上，本研究采用三-(2,2,2-三氟乙基)-磷酸酯(TFEP)作为共溶剂在低盐浓度条件下就显著增强Na+-阴离子的相互作用，促进大量AI-ISC结构的生成。所设计的磷酸酯电解液具有成本低、电化学兼容性良好和阻燃性能优异等优点，使用该电解液的钠离子电池在极端条件下仍能保持安全状态，而且实现了长寿命稳定的循环。此外，阴阳离子相互作用调节策略具有良好的普适性，可以应用于多种阻燃磷酸酯电解液体系。
最近，在电解液设计与调控方面，曹余良&方永进团队在对电解液溶剂化能力和离子-偶极相互作用的认识基础上（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202312373），提出了以LiNO3为单一电解质盐的电解液，实现了不同正负极材料的兼容（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202316966）；并发展了弱溶剂化作用的低温电解液，实现电池低温下的稳定工作（Adv. Mater. 2024, 36, 2308881；Energy Storage Mater. 2024, 70, 103438）。此外，该团队最近设计了系列高性能的钠离子电池正负极材料，获得了显著提高的容量和循环稳定性（Energy Storage Mater. 2024, 68, 103371；Nano Energy 2024, 125, 109557；Energy Environ. Sci. 2023, 16, 4041；Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2203802；ACS Energy Lett. 2023, 8, 753；Sci. Bull. 2023, 68, 1894；Sci. China Chem. 2023, 66, 3154）。
上述研究得到了国家重点研究计划、国家自然科学基金委项目、新葡的京集团35222vip大型仪器共享平台和新葡的京集团35222vip超算中心的支持。中科院武汉物理与数学研究所冯继文&梁欣苗团队在核磁实验方面提供了重要帮助。
全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01395
